引言

引起全球广泛关注的大气污染事件可追溯到二十世纪中叶, 如1943年美国洛杉矶化学烟雾事件, 造成大多数居民患眼睛红肿、喉炎、呼吸道疾患恶化等疾病, 65岁以上的老人死亡400多人^[1];1952年的"致命烟雾"在5d内造成了4000多名伦敦市民死亡^[2]。这些事件的发生都与大气中细颗粒物的污染有关^[3-4]。其中, PM_2.5通过对太阳辐射的吸收和散射作用破坏地表的能量收支平衡, 影响地球的气候系统, 降低大气能见度且危及人体健康^[5]。据徐政等^[6]研究, 济南霾天气的气溶胶散射系数和吸收系数分别为非霾天气的2.6倍和2.8倍, PM_2.5可导致大气能见度显著降低^[7-8], 严重威胁地面及航空交通安全, 影响人们户外活动等。PM_2.5粒径细小、比表面积大、化学活性强, 易于吸附重金属、微生物等有毒有害物质, 且在大气中输送距离远、停留时间长, 对空气质量和人体健康均能造成更大的影响^[9-10]。PM_2.5日均暴露每增加10μg·m^-3, 呼吸系统疾病患病率将上升2.07%, 对人体产生极大的危害^[11-12]。DOCKERY et al.^[13]研究发现, 当PM₁₀浓度增加10μg·m^-3时, 死亡率增加10%, 而当PM_2.5的浓度增加10μg·m^-3时, 死亡率增加14%。因此, PM_2.5是影响大气环境质量的重要污染物。据中国环境状况公报^[14]统计, 近年来山东省烟(粉)尘排放量超过50万t·a^-1, 灰霾天气在山东境内频发。关于山东空气污染指数(API)变化特征^[15]、山东省空气质量指数(AQI)分布特征^[16]、大气颗粒物污染^[17-18]和过程个例分析^[19]已有部分研究, 而对济南市PM_2.5变化特征及其与气象条件相关性研究尚未见报道, 开展相关研究具有十分重要的意义。

1 资料与处理 1.1 资料来源

空气质量监测数据为山东省生态环境厅的国控监测站和省控监测站资料, 取济南市市中区、历下区、天桥区、槐荫区、历城区、长清区监测站的平均值, 包括逐时PM_2.5质量浓度实况观测数据和24h滑动平均数据;气象资料为山东省气象局资料室整编的济南市气象观测站同时间的观测资料, 包括风向、风速(平均、最大)、气温、气压、相对湿度、降水量、日照时数、总云量、低云量等。

1.2 资料处理

资料时段为2013年12月1日-2018年2月28日, 以逐时PM_2.5质量浓度实况观测数据为基础, 分别统计得到逐日、逐月、逐季 PM_2.5质量浓度平均值及最大值。重点分析春、夏、秋、冬四季的浓度变化规律及与气象条件的关系, 春、夏、秋、冬气象因子自由度(df)分别为367、367、363、450。应用SPSS软件分别统计四季PM_2.5质量浓度平均值及最大值与气象因子的线性模型y=a+bx、对数模型y=a+blnx、逆模型y=a+b/x、复合模型y=ab^x、幂模型y=ax^b、S模型y=e^(a+b/x)、增长模型y=e^(a+bx)、指数模型y=ae^bx的相关性, 确定最优相关模型。对于非线性模型先通过变量置换, 把非线性回归化为线性回归, 再利用线性回归的方法确定参数a及b的估计值。选用皮尔逊(Pearson)相关系数来进行相关性分析, 其适用于定距连续的数据, 符合变量情况。

Pearson相关系数计算公式:

$ \begin{array}{l} {r_{xy}} = \sum\limits_{i = 1}^n {({x_i} - \overline x )} ({y_i} - \overline y )/\\ \sqrt {\sum\limits_{i = 1}^n {{{({x_i} - \overline x )}^2}\sum\limits_{i = 1}^n {{{({y_i} - \overline y )}^2}} } } \end{array}\ $

(1)

相关系数是用以反映变量之间相关关系密切程度的统计指标, 也可以看成是一种标准差, 它消除了两个变量变化幅度的影响, 而只是单纯地反映两个变量每单位变化时的相似程度。其取值分布在-1~1之间, 绝对值越大则相关性越强, r为正值呈正相关, r为负值呈负相关。

2 济南PM_2.5质量浓度变化特征 2.1 PM_2.5质量浓度年变化特征

根据连续51个月PM_2.5质量浓度的变化趋势(图 1)可以看出, 济南市 PM_2.5质量浓度值较高时段出现在11月-次年2月, 明显高于其他月份, 这与康桂红等^[20]研究结论一致, 该时段正是北方供暖时期, 污染源增多, 排放量加大, 使污染明显加重^[21-22]。加上该时段气温较低、风速较小且大气层结稳定, 也容易造成PM_2.5的污染加重^[23]。同时, 发现PM_2.5质量浓度呈现显著的逐年递减趋势。

2.2 PM_2.5质量浓度月变化特征

通过济南市月均PM_2.5质量浓度和日最大月均PM_2.5质量浓度(图 2)分析发现, 月均PM_2.5质量浓度1月最大, 12月次之, 而8月为全年最低, 1月比8月高出1.15倍;日最大月均PM_2.5质量浓度12月最大, 1月次之, 而8月为全年最低, 12月和1月均比8月高出1.21倍以上。

2.3 PM_2.5质量浓度季度变化分析

由济南市季平均PM_2.5质量浓度和日最大季平均PM_2.5质量浓度(图 3)看出, 无论季平均PM_2.5质量浓度还是日最大季平均PM_2.5质量浓度, 都呈现出冬季PM_2.5质量浓度最高, 春季次之, 秋季第三, 夏季最低, 与杨卫芬等^[24]研究结论相一致。同时, 也发现PM_2.5质量浓度随季节差异较大。

3 PM_2.5质量浓度与气象条件的关系 3.1 PM_2.5质量浓度与风速的关系

分别统计分析四季PM_2.5质量浓度与风速的相关性(表 1)。可以看出, 无论春夏秋冬日平均风速、日最大风速还是日瞬时极大风速都与日均PM_2.5质量浓度、日最大PM_2.5质量浓度呈反比例关系, 表明随着风速增大PM_2.5质量浓度将显著减小, 这与周丽等^[25]研究结论大气污染物浓度与风速呈现反比例关系一致。一方面, 风速较大可加快将区域污染物输送到下风方向, 另一方面, 风速较大会加大对区域污染物的扰动, 加速扩散, 进而降低区域污染等级。风速越小越不利于大气污染物的扩散, 尤其是静风条件下非常不利于大气污染物的扩散, 从而使得大量的悬浮颗粒富集在市区内, 使近地面层的污染物成倍增加, 从而造成严重的空气污染。

3.2 冬季PM_2.5质量浓度与风向的关系

冬季PM_2.5质量浓度最大值分别比春季、夏季和秋季高89.4%、180.8%和78.6%, 表明冬季污染严重程度远远大于其他季节。鉴于冬季风速与浓度相关性最为显著, 以100 μg·m^-3为间隔梯度, 按照16个风向(气象专业风向方位标准和简写)绘制济南市冬季最大PM_2.5质量浓度和平均PM_2.5质量浓度风向玫瑰图(图 4), 可以看出, 在不同风向上PM_2.5质量浓度存在明显差异, 浓度最大值出现在N风向上, 其次出现在ESE风向上。绘制该时段冬季风向玫瑰图(图 5), 显示冬季盛行风向为ESE, 其次为SE, 显然在盛行主导风向上也出现了浓度较大值。一方面可能与污染物的异地输送有关, 另一方面可能与济南的地形影响有关。进一步对济南城地形因素进行分析, 济南城区在ESE-SE-S-SSW-SW一带被泰山山脉包围, 当出现ESE风向时, 城市和污染源均在背风侧, 污染物会被下沉气流带至地面, 或在回流区内积累, 难以扩散, 很容易造成高浓度污染;当出现N风向时, 城市和污染源在山脉迎风侧, 受山体阻挡, 迎风坡抬升过程会造成堆积污染, 甚至在山脚处形成反向旋涡, 导致重复污染^[26-27]。特别是在风速小或静风条件下, 更加不利于污染物扩散, 会加重污染物的积累和维持。另外, 冬季较容易出现逆温现象, 山脉地形也会导致或加重逆温, 从而使大气层结稳定, 污染程度加重^[28-29]。

3.3 PM_2.5质量浓度与相对湿度的关系

由PM_2.5质量浓度与相对湿度相关性(表 2)分析看出, 冬季、春季和秋季PM_2.5质量浓度与相对湿度呈正相关, 进一步证明PM_2.5的浓度随相对湿度增大而升高^[30], PM_2.5颗粒物在高湿环境下极易凝聚水分形成气溶胶或者发生化学反应生成更加稳定的污染物, 因此高湿环境使PM_2.5污染有加重趋势。

3.4 PM_2.5质量浓度与气温的关系

在冬季(表 3), PM_2.5质量浓度与日平均气温及其距平, 日最高、最低气温均呈正相关。在春季和秋季仅与气温距平值呈正相关, 夏季则相关不显著。

3.5 PM_2.5质量浓度与日照时数的关系

通过对PM_2.5质量浓度与日照时数相关性(表 4)分析可知, 除夏季外, PM_2.5质量浓度与日照时数、日照时数距平均呈负相关。这与王海畅等^[31]研究结论一致, 但是PM_2.5质量浓度与日照时数之间可能存在互为因果关系, 一方面, 日照有助于加速PM_2.5的运动速度, 促进污染物的扩散, 还有可能加速光化学反应及降解作用;另一方面, PM_2.5质量浓度增加, 也会导致能见度降低, 从而减少日照时数。

3.6 PM_2.5质量浓度与气压的关系

PM_2.5质量浓度与冬季日平均、最高、最低气压均呈负相关(表 5), 气压是地面特征与其他气象参数共同作用的结果, 与风速、气温、湿度和大气云团都具有密切的关系, 气压的变化特征可以在一定程度上反映了这个地区的综合特征。其他季节相关性不明显。

3.7 PM_2.5质量浓度与降水量的关系

由表 6可以看出, PM_2.5质量浓度与夏季、秋季日降水量呈负相关。按照24 h降水量标准, 分别统计分析夏季小雨到大暴雨各量级在降雨前后平均PM_2.5质量浓度变化情况, 如表 7所示。可以看出, 各量级降水当天平均PM_2.5质量浓度均较前一天呈下降趋势, 而且下降幅度随着降水量级增大而增大, 小雨、中雨、大雨、暴雨平均下降幅度依次为2.3%、10.5%、17.2%和35.1%以上。证明降水对PM_2.5颗粒物或气溶胶有淋溶洗消的作用, 能有效降低PM_2.5质量浓度^[32], 而且随着雨强增大, 淋溶洗消的作用越显著^[33]。同时也发现, 除大暴雨外, 其他降水对雨后一天的空气净化也起到一定的作用。

3.8 PM_2.5质量浓度与云量的关系

PM_2.5质量浓度与冬季、春季和秋季日平均总云量呈正相关(表 8)。云量多, 则日照时间短, 光照强度减弱, 对污染物光化学降解可能会产生一定的影响, 同时和PM_2.5质量浓度与日照时数呈负相关结论一致。

4 结论

1)PM_2.5质量浓度随季节变化差异性较大, 济南市PM_2.5质量浓度值较高时段出现在11月-次年2月, 与北方供暖时期一致, 冬季平均和最大PM_2.5质量浓度值都是最高, 春季和秋季次之, 夏季浓度最低, 冬季污染严重程度远远大于其他季节。1月和12月PM_2.5质量浓度最高, 而8月处于全年最低水平。PM_2.5质量浓度呈显著的逐年递减趋势, 冬季出现重度污染事件也呈逐年减少趋势。

2)四季PM_2.5质量浓度均与风速呈反比例关系, 表明风对污染物有扩散和稀释作用。在不同风向上PM_2.5质量浓度存在显著差异性, 在N风向和盛行主导风向ESE上均出现了浓度较大值, 一方面可能与污染物的异地输送有关, 另一方面与济南的特殊地形影响有关。济南SW-S-SE偏东一带被泰山山脉包围, 当城市和污染源均在背风侧时, 污染物会被下沉气流带至地面, 难以扩散, 很容易造成高浓度污染;当城市和污染源在山脉迎风侧, 受山体阻挡, 迎风坡抬升过程会造成堆积污染, 导致重复污染;冬季较容易出现逆温现象, 山脉地形影响也会加重逆温, 从而使污染程度加重。

3)冬季、春季和秋季, PM_2.5质量浓度与相对湿度和平均总云量呈正相关, 与日照时数、日照时数距平呈负相关;冬季, PM_2.5质量浓度与平均气温及其距平、最高、最低气温均呈正相关, 与平均、最高、最低气压均呈负相关;春季和秋季, PM_2.5质量浓度与气温距平值呈正相关;夏季和秋季, PM_2.5质量浓度与日降水量呈负相关, 降水对PM_2.5有显著的淋溶洗消作用, 雨强越大, 洗消作用越显著。上述相关显著性水平均通过P≤0.01显著性检验。

4)关于PM_2.5质量浓度与日照时数、云量和气压呈显著相关性的物理机制, 尚需进一步研究。