2023, Vol. 43
2. 南京科略环境科技有限责任公司，江苏 南京 210000;
3. 山东省气象防灾减灾重点实验室，山东 济南 250031;
4. 山东省气象工程技术中心，山东 济南 250031;
5. 德国莱布尼兹对流层研究所，萨克森州 莱比锡 04318
2. Nanjing Intelligent Environmental Sci-Tech Co., Ltd, Nanjing 210000, China;
3. Key Laboratory for Meteorological Disaster Prevention and Mitigation of Shandong, Jinan 250031, China;
4. Shandong Meteorological Engineering Technology Center, Jinan 250031, China;
5. Leibniz Institute for Tropospheric Research, Leipzig 04318, Germany
由化石燃料和生物质等不完全燃烧产生的黑碳(black carbon，BC)气溶胶是一种黑色吸收类气溶胶[1]。BC是仅次于二氧化碳的全球人为增暖因子，对区域气候和辐射强迫有很大影响[2]。一方面BC使大气上层增温，下层降温，造成“穹顶效应”[3-4]，不利于水汽的循环过程和污染物在大气中的扩散；另一方面，BC一旦被排放进入大气中便会经历老化过程，会进一步改变其光学、辐射特性[5-7]，并且老化后的BC可以直接作为云凝结核或者冰核，从而改变云的微物理特性，甚至辐射特性[8-9]。此外，BC在PM2.5中普遍存在[10-11]，BC的强吸附性可能会吸附一些有毒物质并随呼吸进入人体[12]，引发多种疾病危害人体健康[13]。
我国对BC污染一直高度重视，且国土辽阔，不同地区的生产生活存在差异，从而导致BC污染分布也具有地域特征，因此，研究不同地区BC污染分布特征具有重要的意义[14-15]。研究发现，京津冀地区、长江三角洲(长三角)地区和珠江三角洲(珠三角)地区是我国BC污染较严重的地区[16-17]。目前已有很多学者对上述3个地区BC的时空演变特征及来源进行了相关分析。肖思晗等[18]2015年在长三角重要城市南京对BC进行观测发现，南京BC质量浓度季节变化为冬季>秋季>夏季>春季，日变化呈双峰型，质量浓度高值主要出现在07：00—08：00。谢锋等[19]2019年1—5月在南京对BC进行观测发现，南京BC排放源以机动车排放为主，同时BC的波长吸收指数(absorption Ångström exponent，AAE)冬春季整体差异不大，春季为1.32，冬季为1.30。孙天林等[20]研究了珠三角典型城市东莞的BC污染特征，发现本地排放、东南海岸和华中地区长距离输送是东莞地区BC的污染气团主要来源，而南海方向来的气流对东莞地区的污染影响较小。关亚楠等[21]观测发现，在石家庄南郊BC质量浓度日变化仍呈双峰分布，高峰分别为06：00—09：00和19：00—22：00，季节变化也为冬季>秋季>夏季>春季。苏州作为长三角重要城市和工业大市，黑碳污染情况一直是大众关注的热点。丁铭等[22]发现苏州BC质量浓度季节变化明显，变化规律与春季秸秆燃烧、秋冬季逆温雾霾等影响因素具有相关性。陈诚等[23]对比了南京和苏州BC污染情况，发现2013年苏州BC污染比南京严重且受西北方向污染气团传输影响较大。
综上所述，目前在苏州开展的有关BC的观测研究还不够全面，一方面对近年来苏州大力整治环境后BC污染变化特征分析较少，PM2.5下降显著，但BC的变化情况并不清晰；另一方面，苏州地区BC的排放来源以及潜在源区尚未明晰。因此，基于美国Magee Scientific公司生产的AE(Aethalometer)31型黑碳仪(以下简称“AE31型黑碳仪”)观测到的BC质量浓度数据，统计分析其年、季节、月、日变化特征，并利用黑碳仪模型分析苏州BC的排放源特征，同时结合浓度权重轨迹分析法(concentration weighted trajectory，CWT)分析苏州地区BC的潜在源区。这将为苏州地区BC变化规律及其环境效应提供数据支撑，同时为苏州大气污染治理提供科学理论依据。
1 资料和方法本研究于2018年1月1日—2021年12月31日(其中2021年10月数据丢失)利用AE31型黑碳仪对苏州黑碳气溶胶进行观测。采样点位于苏州北部一座办公楼楼顶(31.38°N、120.65°E，距地约25 m)，如图 1所示，其周围的污染源以当地的交通和工业污染为主。同时，为方便讨论BC质量浓度的季节变化特征，定义观测期间3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，12月—次年2月为冬季。
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图 1 苏州黑碳气溶胶采样点位示意图 Fig.1 Location of sampling site for BC aerosols in Suzhou |
AE31型黑碳仪共有7个波长的测量通道，分别是370、470、525、590、660、880和950 nm，此研究将BC标准质量浓度设定为880 nm处测得的BC质量浓度。AE31型黑碳仪根据朗伯-比尔(Lambert-Beer)定律和光学衰减测量方法，通过测定石英滤膜上BC对光的衰减量，从而计算出BC的质量浓度。该仪器的采样流量为5.0 L/min，实际观测过程为4.9 L/min，同时配备了精度为1 ng/m3的PM2.5进样切割头。仪器的具体介绍参见文献[24-25]。在数据处理过程中，首先，将原采样频率为5 min的数据处理成1 h平均值，同时参考Ran等[26]的方法进行数据订正；然后，参考肖思涵等[18]的方法剔除明显异常值(与该小时平均值之差的绝对值超过3倍标准差)，同时保证每小时内可用数据不少于测得数据的60%；最后，通过处理后的1 h平均值得到日平均和月平均值。
采用黑碳仪模型[27]进一步判定化石燃料(fossil fuel，简记为“ff”)燃烧和生物质燃烧(biomass burning，简记为“bb”)对BC的贡献，该模型认为，大气环境中的BC仅来自于化石燃料燃烧排放的BC(BCff)以及生物质燃烧排放的BC(BCbb)，定义某一波长(λ)下BC的吸收如下：
| $ b_{\mathrm{abs}}(\mathrm{BC})=b_{\mathrm{abs}}\left(\mathrm{BC}_{\mathrm{ff}}\right)+b_{\mathrm{abs}}\left(\mathrm{BC}_{\mathrm{bb}}\right), $ | (1) |
式(1)中，babs(BCff)和babs(BCbb)分别为化石燃料燃烧排放BC的吸收系数和生物质燃烧排放BC的吸收系数。相较于化石燃料燃烧排放BC的吸收系数babs(BCff)，生物质燃烧排放BC的吸收系数babs(BCbb)对波长的敏感度更高，对370 nm或470 nm的短波吸收作用要远强于对880 nm或950 nm的长波吸收作用[27-28]。因此，babs、λ与VAAEff(BCff对应的AAE值)、VAAEbb(BCbb对应的AAE值)的对应关系，以及BCbb的贡献率Rbb，可由公式(2)-(6)得到。其中，AAE主要是描述BC对不同波长光的吸收情况，通常认为VAAEff=1.0[28]，VAAEbb=2.0[24]。ρ(BC)bb代表生物质燃烧产生的黑碳质量浓度，ρ(BC)代表黑碳质量浓度，单位为μg/m3。
| $ \frac{b_{\mathrm{abs}}(470)_{\mathrm{ff}}}{b_{\mathrm{abs}}(950)_{\mathrm{ff}}}=\left(\frac{470}{950}\right)^{-V_{\text {AAEf }}}, $ | (2) |
| $ \frac{b_{\text {abs }}(470)_{\mathrm{bb}}}{b_{\mathrm{abs}}(950)_{\mathrm{bb}}}=\left(\frac{470}{950}\right)^{-V_{\text {AAEbb }}}, $ | (3) |
| $ b_{\mathrm{abs}}(470)=b_{\mathrm{abs}}(470)_{\mathrm{ff}}+b_{\mathrm{abs}}(470)_{\mathrm{bb}}, $ | (4) |
| $ b_{\mathrm{abs}}(950)=b_{\mathrm{abs}}(950)_{\mathrm{ff}}+b_{\mathrm{abs}}(950)_{\mathrm{bb}}, $ | (5) |
| $ R_{\mathrm{bb}}=\frac{b_{\mathrm{abs}}(950)_{\mathrm{bb}}}{b_{\mathrm{abs}}(950)} \times 100 \%=\frac{\rho(\mathrm{BC})_{\mathrm{bb}}}{\rho(\mathrm{BC})} \times 100 \% 。$ | (6) |
本研究中，观测站点BC质量浓度的贡献区域通过运用浓度权重轨迹分析法(CWT)[29-30]计算得出。采样点500 m高度处气团的24 h后向轨迹模拟使用Wang等[31]研发并被广泛应用的Meteoinfo软件中的TrajStat插件，之后将所有气流轨迹覆盖区间划分为分辨率0.25°×0.25°的网格，其中网格ij上的平均权重浓度Cij由下式计算：
| $ C_{i j}=\frac{1}{\sum\limits_{k=1}^m \tau_{i j k}} \sum\limits_{k=1}^m C_k \tau_{i j k}, $ | (7) |
式(7)中，Cij的单位与输入计算物质的单位一致，m为气团轨迹总数，k为气团轨迹，Ck为轨迹k经过网格ij时对应的要素值，τijk为轨迹k在网格ij停留的时间，单位为h[32]。作为一种条件概率函数，当各网格内气流滞留时间较短时(即经过受点区域的所有轨迹端点数nij的值较小)，CWT值的不确定性便会增大。综上所述，需引入经验权重函数(W(nij))，从而对其进行区间化赋权和降误差处理[33-34]，权重函数W(nij)定义为：
| $ W\left(n_{i j}\right)= \begin{cases}1.0, & 120<n_{i j} \\ 0.8, & 40<n_{i j} \leqslant 120 \\ 0.4, & 20<n_{i j} \leqslant 40 \\ 0.2, & n_{i j} \leqslant 20\end{cases}。$ | (8) |
依此，通过对Cij再进行加权计算，从而获得网格ij上的加权浓度权重轨迹WCij，其单位与Cij单位一致：
| $ W C_{i j}=C_{i j} \times W\left(n_{i j}\right)。$ | (9) |
2018—2021年苏州BC年平均质量浓度分别为2.34、2.01、1.57、1.32 μg/m3，4 a平均质量浓度为1.81 μg/m3。对比发现，BC年平均质量浓度逐年降低，平均每年下降0.35 μg/m3。与前一年相比，2019—2021年BC年平均质量浓度每年分别下降14.1%、21.9%、15.9%；与丁铭等[22]2012年观测得到的BC年平均质量浓度3.3 μg/m3相比，2021年BC质量浓度下降60.0%。
表 1为2018—2021年苏州BC季节平均质量浓度，4 a的季节平均质量浓度分别为冬季(2.33 μg/m3)>春季(1.81 μg/m3)>秋季(1.77 μg/m3)>夏季(1.35 μg/m3)，BC质量浓度冬季高、夏季低的情况与多地观测到的结果一致，魏夏潞等[35]给予了解释。即冬季温度低，机动车燃率降低，尾气排放增加，同时边界层稳定，垂直扩散减弱，导致BC质量浓度较高；夏季气温高，大气湍流利于BC扩散，同时夏季降水量大，BC易通过湿沉降被清除，因此夏季BC质量浓度低。除了2021年BC秋季平均质量浓度略高于春季，其余年份结论与4 a平均结果一致。同时，2018—2021年BC季节平均质量浓度基本呈现逐年降低的趋势(2019年夏季除外)，四季平均质量浓度分别下降44.4%、27.8%、42.5%、50.9%。BC年平均质量浓度、季节平均质量浓度下降明显，这表明近年来苏州市黑碳污染减轻显著，尤其是冬季，减轻最为明显。
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表 1 2018—2021年苏州BC季节平均质量浓度
Table 1 Seasonal mean BC mass concentration in Suzhou from 2018 to 2021 |
由2018—2021年BC平均质量浓度月变化情况(图 2)来看，BC月平均质量浓度随月份先下降后上升，7、8月处于谷值，1、12月达到峰值。这与表 1中BC污染夏季最轻、冬季最重的结论一致。对比各年份之间BC月平均质量浓度发现，大多月份BC质量浓度呈逐年下降的趋势，但也有些月份例外。如2020年的2、3月BC质量浓度与2019年相比降幅明显，同时低于2021年，这可能与新冠肺炎疫情爆发后采取的防控措施有关，2020年1月24日苏州市发布疫情防控一级响应，直到2020年3月19日苏州开始陆续复工复产。此外，与同年1、12月相比，2月BC质量浓度降低显著，到了3月BC质量浓度又有所上升(2018年除外)，这可能是因为2月为农历春节时期，员工放假、企业停工、出行车辆大幅减少，污染排放减少，BC质量浓度下降[23]。
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图 2 2018—2021年BC平均质量浓度月变化情况(误差棒为标准差值) Fig.2 Monthly variation of mean BC mass concentration from 2018 to 2021 (the error bar represents standard deviation value) |
对比2018—2021年四季BC质量浓度日变化(图 3)发现，四季BC质量浓度的日变化基本呈双峰型分布且峰值集中在05：00—09：00、17：00—21：00。BC质量浓度谷值集中在12：00—15：00。BC质量浓度第1次峰值的出现可能主要与太阳辐射、大气层结条件及动力条件变化等密切相关，第2次峰值主要与人为活动(交通尾气排放、生活用火等)相关。日出后人为活动增加，黑碳气溶胶质量浓度增加，特别是在交通早高峰期，大量黑碳气溶胶随着机动车尾气被排放到大气中。同时，清晨容易出现大气逆温，逆温层限制了黑碳气溶胶的垂直扩散，也会导致黑碳质量浓度升高，因此，05：00—09：00出现第1次峰值。之后随着太阳短波辐射增强，近地层湍流运动加强，对流边界层发展，垂直扩散能力增强，黑碳气溶胶质量浓度逐渐下降，12：00—15：00达到谷值。17：00之后由于晚高峰期以及居民烹饪导致BC排放增加，在地面堆积，使其质量浓度再次达到峰值。入夜后，人为活动减少，黑碳排放随之减少，质量浓度略有降低。同时，秋季黑碳质量浓度日变化最大，尤其是2018年，达到1.149 μg/m3，其次是冬季，夏季日变化幅度最小，这主要是由各季节间气温、大气扩散能力、清除能力、边界层高度不同导致的[36]。此外，夏季的第一个峰值略早于其他季节，冬季的第一个峰值略晚于其他季节(2018年除外)。一方面，因为夏季温度高、湍流活动发展较早，冬季温度低，湍流活动发展晚，大气层结比其他季节更为稳定；另一方面，这可能与人类活动习惯相关，夏季日出早，开始活动的时间也相应提前，而冬季日出晚，开始活动时间相应延迟[34]。
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图 3 2018—2021年四季BC质量浓度日变化情况 Fig.3 Diurnal variation of BC mass concentration in different seasons from 2018 to 2021 |
为了解苏州BC污染程度，进一步对比近年来苏州与我国其他地区BC平均质量浓度(表 2)发现，苏州BC质量浓度值低于京津冀地区[21, 37-38]、华中地区[39-40]、珠三角地区的城区[41]以及同为长三角地区的南京[19]，略高于北京[37]、深圳的郊区[41]、淮南农村地区[35]。由此可见，虽然苏州BC污染较其他城市较轻，但仍不可忽视。
2.2 气象要素对BC质量浓度的影响统计2018—2021年苏州地区日平均温度、降水量、相对湿度和风向风速小时平均数据，得到BC质量浓度与各气象要素直接的相关性。图 4是BC日平均质量浓度与气温、降水量、相对湿度对应的散点图及其拟合结果，其中2018—2021年的样本量分别为332、348、323和319，线性拟合公式为y=ax+b，r为相关系数，p为显著性水平。根据散点分布情况，3种气象要素与BC质量浓度的散点图没有明显某类函数的分布特征。于是，以2021年温度与BC质量浓度的相关性为例，对比了线性拟合与非线性拟合结果。其中，线性拟合下相关系数为-0.245，非线性拟合时为-0.180。降水量与相对湿度存在同样的结论。基于此，选取线性拟合方式，同时其相关性通过皮尔逊(Pearson)相关系数计算方法得到。由图 4可以看出，BC质量浓度与气温、降水量存在负相关关系，与相对湿度不存在相关关系。同时，BC质量浓度与气温的相关性，高于BC质量浓度与降水量的相关性。通常，降水能一定程度上清除大气中的气溶胶，这里BC和降水量没有显著负相关关系可能是因为苏州的降水多为小雨，2018—2021年苏州地区降水量达到中雨及以上的日数仅占全年的11.5%(4 a平均值)，因此对BC的湿清除不明显。
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表 2 苏州与我国其他城市BC质量浓度比较 Table 2 Comparison of BC mass concentration in Suzhou and other cities of China |
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图 4 2018—2021年气温、降水量、相对湿度与BC质量浓度的相关关系 Fig.4 Correlation between BC mass concentration and temperature, precipitation, relative humidity from 2018 to 2021 |
由2018—2021年BC质量浓度及气温、相对湿度、降水量的月变化情况(图 5)可知，苏州地区月平均温度为5~30 ℃，月平均降水量为0~20 mm，月平均相对湿度为60%~80%。与图 4相关性结果一致，BC质量浓度的月变化趋势与气温、降水量相反，而其随相对湿度的变化趋势并不明显。
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图 5 2018—2021年BC质量浓度及气温、相对湿度、降水量月变化情况(BC质量浓度的箱线图触须顶部和底部、箱体顶部和底部及箱体中间绿色横线分别为95%和5%分位数、75%和25%分位数及中位数，绿色三角形为平均值) Fig.5 Monthly variation of BC mass concentration, temperature, relative humidity, and precipitation from 2018 to 2021 (the whiskers above and below each box represent the 95th and 5th percentiles, respectively; the upper and lower boundaries of the box represent the 75th and the 25th percentiles, respectively; the green lines inside the box indicate median values; the green triangles represent mean values) |
风向风速是影响黑碳气溶胶在大气中扩散的一个重要条件，图 6为BC质量浓度频率与风速的关系。对比发现，BC质量浓度频率随质量浓度升高而降低，呈单峰分布，BC质量浓度集中在0~3 μg/m3。同时，随着年份增加，高质量浓度BC的频率显著降低，这也验证了BC污染情况逐年转好。此外，当BC质量浓度小于6 μg/m3时，BC质量浓度随风速增加而减小显著，这与风速越大污染物扩散越快的认知一致；而当BC质量浓度超过6 μg/m3后，存在BC质量浓度增加同时风速略微增加的情况，这可能是其他地区的污染气团输送导致苏州BC质量浓度升高。统计发现此时的风向以西南风为主，质量浓度升高是受来自西南方向的污染气团输送过程影响，这也与2.3节中得出的苏州BC潜在源区集中在西南方向的结论一致。由风向与BC质量浓度的关系(图 7)可以看出，与图 6中BC质量浓度频率相对应，各风向上BC质量浓度大多小于3 μg/m3。对比发现，BC质量浓度在各风向上的分布差异并不明显，未出现在某一风向上的集中污染。
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图 6 2018—2021年BC质量浓度频率和风速的关系 Fig.6 Relationship between BC mass concentration and wind speed from 2018 to 2021 |
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图 7 2018—2021年BC质量浓度与风向的关系 Fig.7 Relationship between BC mass concentration and wind direction from 2018 to 2021 |
BC主要源自含碳物质的不完全燃烧，通过黑碳质量浓度日变化可知苏州黑碳来源与人为活动息息相关，主要以化石燃料燃烧(燃煤、汽车尾气排放等)和生物质燃烧(秸秆、木炭、树叶等焚烧)为主，将由化石燃料燃烧和生物质燃烧产生的黑碳分别定义为BCff和BCbb。图 8为2018—2021年BCff、BCbb、AAE及Rbb的月变化情况。2018—2021年BCff年平均质量浓度分别为1.78、1.52、1.19、1.00 μg/m3，BCbb年平均质量浓度分别为0.56、0.49、0.38、0.32 μg/m3，BCff、BCbb年平均质量浓度均呈下降趋势，与前一年相比，2019—2021年BCff分别下降14.6%、21.7%、16.0%，BCbb分别下降12.5%、22.4%、15.8%。同时，与BC月变化规律一致，BCff和BCbb质量浓度冬季最高、夏季最低，且多数月份BCff、BCbb质量浓度呈现逐年降低的趋势。2018—2021年AAE年平均值分别为1.06、1.08、1.08及1.09，一方面AAE值接近1，说明苏州BC多由化石燃料燃烧产生，另一方面与前一年相比，2019—2021年AAE分别增加1.9%、0%、0.9%，即AAE的4 a变化不明显。2018—2021年Rbb年平均值分别为24.3%、24.5%、24.6%和24.7%，Rbb逐年上升且与前一年相比，2019—2021年Rbb分别增加0.8%、0.4%、0.4%，与AAE一样，Rbb在4 a中略有增长，但涨幅不大。AAE、Rbb的月变化规律均与BCff、BCbb一致，即随着月份增大先下降后上升，冬季AAE、Rbb的平均值约是夏季的1.16倍。不同年份之间AAE、Rbb的月变化差异并不明显。
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图 8 2018—2021年BCff质量浓度、BCbb质量浓度、AAE和Rbb的月变化情况(其中误差棒为标准差值) Fig.8 Monthly variation of BCff mass concentration, BCbb mass concentration, AAE, and Rbb from 2018 to 2021 (the error bar represents standard deviation value) |
总体而言，2018—2021年BCff质量浓度逐年降低的同时，AAE、Rbb逐年上升，结合观测点的位置特征，说明苏州由燃煤、燃油等导致的污染逐年减轻，这也得益于近年来苏州重视黑碳污染整治及电车使用率增加。
BCff、BCbb四季质量浓度日变化(图 9a-d)与BC质量浓度日变化规律一致，呈双峰分布，秋季质量浓度日变化最大，夏季变化最小，相较于BCbb，BCff表现出更为显著的日变化特征。除夏季BCff第一个峰值出现在05：00—07：00，其他季节出现在06：00—08：00，第二个峰值则均出现在18：00—20：00，这与苏州早晚高峰时间一致。同时，BCbb质量浓度变化受早晚高峰的影响明显小于BCff。
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图 9 2018—2021年四季BCff质量浓度、BCbb质量浓度、AAE和Rbb日变化情况 Fig.9 Diurnal variation of BCff mass concentration, BCbb mass concentration, AAE, and Rbb in different seasons from 2018 to 2021 |
前文提到，生物质燃烧产生的BC占比较高时，AAE接近2，而化石燃料燃烧产生的BC占比较高时，AAE值会接近1[24, 28]，苏州地区AAE这4 a平均值为1.08，四季AAE平均值分别为1.08、1.00、1.09、1.16，进一步证实苏州BC主要源于化石燃料的燃烧。AAE值冬季最高(图 9h)、夏季最低(图 9f)，与曹夏等[42]在西安、孙天林等[20]在东莞、王璐等[43]在成都的研究结果一致，这可能与冬季居民取暖、生物质燃烧增加有关。同时，春、夏、秋三季AAE日变化呈现先下降后曲折上升再下降的趋势(图 9e-g)，2个拐点也与BCff峰值的时间接近，进一步证实BCff占比越高，AAE值越小，越接近1。冬季AAE日变化趋势没有其他3个季节明显，这是由于冬季大气层结稳定，垂直扩散弱，BCff、BCbb日变化均不明显。
Rbb为BCbb占BC总质量浓度的比例，如公式(6)所示。2018—2021年苏州地区Rbb平均值为24.5%，即苏州24.5%的BC由生物质燃烧产生，75.5%的BC由化石燃料燃烧产生。四季Rbb平均值分别为24.6%、23.6%、24.8%、25.6%，即Rbb冬季最高，夏季最低。同时，Rbb日变化规律(图 9i-l)与AAE一致，进一步验证了早晚高峰时间BCff浓度升高，占比增加。
除了本地源排放的影响，其他地区的气流输送也是影响苏州BC质量浓度变化的重要因素。因此，利用浓度权重轨迹分析法(CWT)分析了2018—2021年不同季节影响苏州BC质量浓度变化的可能潜在源区及其贡献。春季(图 10a)，BC的潜在源区集中在西南方向的浙江西部、安徽南部、江西中部、广东北部等区域，西北方向的东海海上区域及西北方向的安徽西北部区域；夏季(图 10b)，CWT较大值集中在江苏北面的山东东北部、湖南东南部等区域；秋季(图 10c)，BC潜在源区同样主要集中在西南方向，主要是浙江北部和中部以及江西中部、东部部分区域；冬季(图 10d)，除海上部分气流外，CWT较大值仍集中在西南方向，浙江西北部、江西北部、安徽东南部等区域，此外，江苏中部及东南区域也是冬季苏州BC的潜在源区。总得来说，四季BC的潜在源区多集中在西南方向，浙江、安徽、江西这3个省份对苏州BC影响相对更多。
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图 10 2018—2021年四季BC质量浓度权重轨迹(CWT)分析 Fig.10 CWT analysis of BC mass concentration in different seasons from 2018 to 2021 |
(1) 苏州2018—2021年BC年平均质量浓度分别为2.34、2.01、1.57、1.32 μg/m3，4 a平均质量浓度为1.81 μg/m3。4 a的季节平均质量浓度分别为冬季(2.33 μg/m3)>春季(1.81 μg/m3)>秋季(1.77 μg/m3)>夏季(1.35 μg/m3)。2018—2021年BC年平均质量浓度呈逐年下降的趋势，与2018年相比，2021年黑碳年平均质量浓度下降43.6%；与丁铭等[19]2012年观测得到的BC年平均质量浓度3.3 μg/m3相比，2021年BC质量浓度下降60.0%；四季平均质量浓度分别下降44.4%、27.8%、42.5%、50.9%。
(2) 苏州BC质量浓度与气温、降水量存在负相关关系，与相对湿度不存在相关关系；同时，BC质量浓度与气温的相关性，高于它与降水量的相关性；当BC质量浓度小于6 μg/m3时，风速随BC质量浓度增加而减小显著，而当BC质量浓度超过6 μg/m3后，存在风速略微增加的情形。同时，BC质量浓度在各风向上的分布差异并不明显。
(3) 2018—2021年BCff年平均质量浓度分别为1.78、1.52、1.19、1.00 μg/m3，BCbb年平均质量浓度分别为0.56、0.49、0.38、0.32 μg/m3，同时BCff和BCbb质量浓度冬季最高、夏季最低且多数月份BCff、BCbb质量浓度呈现逐年降低的趋势。2018—2021年AAE年平均值分别为1.06、1.08、1.08和1.09，Rbb年平均值分别为24.3%、24.5%、24.6%和24.7%，AAE、Rbb的月变化规律均与BCff、BCbb一致，不同年份之间AAE、Rbb的月分布差异并不明显。
(4) 苏州BC潜在源区在不同年份、不同季节均存在差异。综合4 a的结果来看，春季，BC的潜在源区集中在西南方向的浙江西部、安徽南部、江西中部、广东北部等区域，西北方向的东海海上区域及西北方向的安徽西北部区域；夏季，CWT较大值集中在江苏北面的山东东北部、湖南东南部等区域；秋季，BC潜在源区同样集中在西南方向，主要是浙江北部和中部以及江西中部、东部部分区域；冬季，除海上部分气流外，CWT较大值仍集中在西南方向，浙江西北部、江西北部、安徽东南部等区域，此外，江苏中部及东南区域也是冬季苏州BC的潜在源区。
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