引言

随着社会经济的发展和城市化进程加快，人类活动导致的污染物排放量日益增加，使得大气浑浊度高，能见度低，大气污染范围和程度越来越严重。空气质量受自然和人为因素共同作用，当外界污染物排放量比较稳定时，空气污染的程度和变化特征主要取决于气象因素^[1-2]。在不同气象条件下，同一污染物排放所造成的大气污染物浓度可相差几十倍至上百倍，这是由于大气对污染物的稀释扩散能力随着气象条件的不同而发生巨大变化^[3]。逆温、低压、高湿、弱风、稳定大气层结、低混合层厚度和弱降水等气象条件容易造成污染物的堆积^[4-5]，是产生重污染天气的主要气象要素条件。王晓云等^[6]研究表明，在静稳气象条件下，污染物浓度常出现高值，贴地逆温层极不利于污染物扩散。较低的边界层高度限制污染物的垂直扩散，大气环境容量(大气自净能力，简称ASPC)的减小使污染加剧。杨欣等^[7]研究了北京市2013年1月10—16日强污染过程，连续静稳的天气形势和区域污染是其主要原因，而高湿天气则加剧了污染状况。于庚康等^[8]发现雾霾期间低层都存在不同程度的逆温现象，混合层高度与空气污染指数(API)呈反相关关系，混合层高度越低，API就越高，污染就越严重，能见度就越差。吴兑等^[9]发现珠江三角洲霾天气过程和区域内静小风过程密切相关，清洁对照过程和强平流输送有关。戴竹君等^[10]对江苏秋冬季重度霾的环流背景、边界层特征、热力条件、动力条件及气流轨迹进行了分析，探讨重度霾的形成机制，发现重度霾发生时主要是贴地逆温，风速在4.0 m·s^-1以下。

大气环境容量(ASPC)是在给定的空间和时间范围内，大气污染物平均浓度不超过大气质量标准的条件下，可以向该空间内排放污染物的总量^[11]。大气环境容量(ASPC)估算方法包括A-P值法、大气扩散模型法、线性规划法等，大气扩散模型法包括美国的AERMOD^[12]、CALPUFF^[13]和英国的ADMS^[14]等，其输入参数多、计算量大，模拟需要详细的污染源数据和气象数据，国家标准《大气自净能力GB/T 34299-2017》^[15]给出了ASPC-A值的计算方法，A值法是基于箱模式计算出一段时间内大气运动能清除的大气污染物总量，其计算简单，实用性强。郁珍艳等^[16]、许启慧等^[17]、吴蓉等^[1]采用A值法分别对浙江省、河北省、安徽省的ASPC时空变化特征进行了分析，得到一些有意义的结论。

山东开展大气污染和气象条件关系的研究不多见，山东各地区下垫面特征差异明显，沿海和内陆气候背景不同，各地大气环境质量和变化差异较大，同时由于城市化和经济的快速发展，大气环境问题日益突出。山东霾日数呈增加趋势，21世纪以来增加明显，霾的分布受城市工业和污染排放影响较大，典型的雾霾过程发生时，山东上空以平直的纬向环流为主，多短波槽活动，冷空气较弱，山东受偏西或者西南气流影响，大范围霾出现前空气湿度相对较低^[18]。郭丽娜等^[19]应用青岛站2006—2012年探空资料，研究发现青岛08时接地逆温强度与污染日API指数相关系数达0.99。马艳等^[20]应用青岛2006—2012年雾日数与污染物浓度监测资料，发现雾天气常伴随着不同程度的空气污染。在仅考虑大气通风和湿沉降等因素时，ASPC仅涉及气象参数和地域面积，与排放源的配置参数无关，完全是自然属性量^[1]。本研究采用《大气自净能力GB/T 34299-2017》^[15]国家标准中的A值法，利用山东22个基本(准)站地面小时气象观测数据，对山东ASPC的时空变化特征进行研究，探讨ASPC的气候变化特征，对深入理解气候变化背景下大气环境有效改善具有积极的意义，亦可为山东空气质量影响评价业务提供技术支持。

1 资料与方法 1.1 使用的资料

选取山东省气象信息中心经过气象数据质量控制后的逐日小时观测资料计算ASPC，对于没有02时(北京时，下同)观测的总低云量数据，以08时和前一日20时总低云量数据内插得到，2014年以来，仅基本(准)站保留总低云量的记录，因此最终确定利用山东22个(除泰山站)基本(准)站1961—2017年的平均风速、总云量、低云量等小时观测资料及逐日降水量资料计算各站的ASPC。选取的气象台站空间分布见图 1，山东省基本(准)站空间分布均匀，各站ASPC计算结果能够较好地反映大气自净能力空间分布情况。

1.2 研究方法 1.2.1 ASPC估算方法

参考国家标准《大气自净能力等级GB/T 34299-2017》^[15]中有关大气自净能力的估算方法，根据徐大海和朱蓉^[21]、赵珊珊和朱蓉^[22]的研究方法，在大气通风扩散能力的基础上，考虑干、湿清除过程对大气中污染物的清洁作用，假定大气本底浓度相对于污染物浓度很小，对气块体积内的大气污染物平衡方程简化，得到ASPC计算公式：

$ \begin{aligned} A=3.1536 \times 10^{-3} \times \frac{\sqrt{\pi}}{2} \times V_{E} \\ +1.7 \times 10^{-3} \times R \times \sqrt{S} \end{aligned} $

(1)

式中等式右侧两项分别为大气输送扩散清除项和清洗能力项。其中，A为ASPC(单位：10⁴ km²·a^-1)，V_E为通风量(单位：m²·s^-1)，其计算方法参见《大气自净能力等级GB/T 34299-2017》；R为降水强度(单位：mm·d^-1)；S为单位面积，取100 km²。

在计算ASPC过程中需得到大气稳定度和大气混合层厚度等中间变量，两者均是影响大气污染物扩散的重要参数。大气越稳定越不利于污染物的扩散，大气混合层厚度越大，越有利于污染物垂直方向的扩散和稀释。大气稳定度有理查森数、莫宁-奥布霍夫长度、温差法、风速比法等计算方法^[23]，本文采用Pasquill法^[15]中的稳定度分类法，该方法将大气稳定度分为强不稳定、不稳定、弱不稳定、中性、较稳定和稳定6类。大气混合层厚度确定方法包括环境影响评价导则法、罗氏法、干绝热法等，本文采用仅使用地面常规气象观测资料的《大气自净能力GB/T 32499-2017》国家标准中推荐的方法计算大气混合层厚度，其使用的气象资料包括总低云量、平均风速及计算的太阳高度角等。ASPC低于12.0×10⁴ km²·a^-1时(大气自净能力等级为三级以下，对大气污染物的清除作用不明显)^[15]，表明大气混合层高度低、混合层内整体水平风速小且无降水，大气扩散条件很差，容易引起空气质量重度污染，称为低ASPC日。

1.2.2 气候倾向率

采用气候趋势分析^[24]ASPC的空间分布特征，气候趋势为正值表示要素序列为上升趋势，负值表示下降趋势，并进行显著性检验。

假设数据系列x_i可用一元线性回归的数学模拟拟合(x=a+bt)，其气候趋势系数为r_xt，其定义为n个时刻(年)的要素序列与自然数列1，2，3，…，n的相关系数：

$ r_{x t}=\frac{\sum\limits_{i=1}^{n}\left(x_{i}-\overline{x}\right)(i-\overline{t})}{\sqrt{\sum\limits_{i=1}^{n}\left(x_{i}-\overline{x}\right)^{2} \sum\limits_{i=1}^{n}(i-\overline{t})^{2}}} $

(2)

其中n为年数，x_i是第i年要素值，x为其样本均值。t=(n+1)/2。显然，气候倾向率(为气候趋势10 a的变化量)为正(负)时表示该要素在所计算的n年内有线性增加(减少)的趋势。${{r}_{st}}\sqrt{n-2}/\sqrt{1-r_{xt}^{2}}$符合自由度n-2的t分布，从而检验这种气候趋势是否有意义，是否是一种随机振动。

1.2.3 突变检验方法

在实际序列趋势分析中，Mann-Kendall(MK)检验法^[25]是世界气象组织推荐并已广泛使用的非参数检验方法。MK非参数突变检验正序列曲线超过临界值信度线的前提下，若正序列和反序列两个统计量序列仅有一个明显的交叉点，且位于信度线之间，则表明该交叉点为突变点，且统计上显著；若交叉点位于信度线之外，或者是存在多个明显的交叉点，则不确定是否为突变点，可结合滑动t检验(MT)方法综合判断该点是否为突变点。MT方法主要用来检验两随机样本平均值的显著性差异，如果两段子序列的均值差异超过了一定的显著性水平，可以认为均值发生了质变，有突变发生，文中对5~10 a的不同子序列对ASPC的时间序列进行MT突变检验。采用两种方法综合判断突变是否真实发生。

2 结果与分析 2.1 ASPC的时间变化 2.1.1 年变化

1961—2017年山东平均ASPC呈显著减小变化趋势(图 2)，气候倾向率为-2.61×10⁴ km²·a^-1·(10 a)^-1，通过了0.01显著性水平检验(P＜0.01)。从各年代均值看，山东ASPC具有明显的年代际减小趋势，20世纪60、70年代各年ASPC均大于平均值，20世纪80、90年代则接近平均值，2000年以来小于平均值且减小趋势相对最明显。全省各站平均ASPC仅1962年和1969年大于40.0×10⁴ km²·a^-1，其中以1962年最大，为40.7×10⁴ km²·a^-1，2004年以来逐年ASPC均小于30.0×10⁴ km²·a^-1，其中2014年最小，为21.0×10⁴ km²·a^-1。

2.1.2 月变化

1961—2017年山东平均ASPC的年内逐月变化明显(图 3)，春季各月ASPC相对较大，均大于35.0×10⁴ km²·a^-1，其中4月最大，为39.8×10⁴ km²·a^-1，8—10月相对较小，其中9月最小，为25.4×10⁴ km²·a^-1，山东春季大风天气较多，夏季对流性天气较多，湍流较强，是ASPC年内相对较高的时段，秋、冬季太阳辐射较弱，湍流活动较弱，大气稳定度高，是ASPC年内相对较低的时段。

1961—2017年山东历年各月平均ASPC表现出明显的年际和年内变化(图 4)，也是春季各月大，8—10月小，历年各月ASPC总体上呈现随时间明显减小的变化趋势。20世纪60、70年代春季各月ASPC一般大于40.0×10⁴ km²·a^-1，8—10月则小于35.0×10⁴ km²·a^-1，之后逐渐减小，自2000年以来，春季各月多小于35.0×10⁴ km²·a^-1，8—10月则小于25.0×10⁴ km²·a^-1。

2.2 ASPC的空间分布

1961—2017年山东年和四季平均ASPC的空间分布类似(图 5)，但数值略有不同。山东中西部地区ASPC普遍小于35.0×10⁴ km²·a^-1，山东半岛地区相对较大，其中青岛、蓬莱、威海等地区ASPC大于45.0×10⁴ km²·a^-1(图 5a)。春季(图 5b)各地ASPC普遍大于其他季节，山东半岛地区最大，大于35.0×10⁴ km²·a^-1，鲁中山区以南地区最小，小于30.0×10⁴ km²·a^-1。夏季(图 5c)次之，秋季(图 5d)和冬季(图 5e)各地ASPC相对较小。

2.3 ASPC的气候倾向率

山东各地ASPC呈一致的减小趋势(图 6)，各地气候倾向率在-5.511×10⁴~-0.319×10⁴ km²·a^-1·(10 a)^-1之间，除章丘和威海减小趋势没有通过0.05显著性水平检验外，其他各地减小趋势均极显著，均通过0.01显著性水平检验。鲁中和半岛东南部减小趋势相对较小，小于-1.581×10⁴ km²·a^-1·(10 a)^-1，青岛、长岛、龙口等地减小趋势最显著，均大于-4.0×10⁴ km²·a^-1·(10 a)^-1。

2.4 ASPC的突变检验

采用MK法对山东各站年平均ASPC序列进行突变检验(图 7a-e左)，图中红色实线是最大风速的顺序统计曲线(UF)，蓝色实线是逆序统计曲线(UB)，并给定显著性水平0.05，临界线为±1.96(图中虚直线)。从图中可知，年和四季ASPC呈逐年波动减小变化趋势，UF和UB线相交于两条临近线以外，不能确定交点是否为突变年，因此结合MT检验结果分析年和四季ASPC的突变年份。

表 1给出了MK检验UF和UB的交点年份和5~10 a MT检验超过显著性水平的峰值年份。MK检验的UF和UB线相交年份和MT检验超过显著性水平的峰值年份不一致，因此分别比较年和四季ASPC的MK检验的相交年份和MT检验的峰值年份前后两段多年平均值的差值，取差值大的年份定为突变年(图 7a-e右)。比如对年ASPC序列，MK检验的交点年为1996年，其前后ASPC平均值的差值为7.1×10⁴ km²·a^-1，MT检验5~10 a峰值年份多为2003年，前后时段差值为8.6×10⁴ km²·a^-1，因此综合确定年ASPC突变年为2003年，同理得到春季突变年为2006年，夏季和秋季为2003年，冬季为2005年。

2.5 济南、青岛等重点城市的ASPC

1961—2017年济南和青岛平均ASPC均呈减小趋势(图 8)，气候倾向率分别为-1.240×10⁴ km²·a^-1·(10 a)^-1和-5.510×10⁴ km²·a^-1·(10 a)^-1，均通过0.01显著性水平检验，减小趋势极显著(P＜0.01)。济南地区ASPC年际变化波动较大(图 8a)，历年平均值为26.4×10⁴ km²·a^-1，1999年较1998年明显增大，之后显著减小，2017年最小，为17.3×10⁴ km²·a^-1。造成这种现象的原因之一可能是济南站1998年迁站，迁站后测风环境发生显著变化，使得观测风速明显增大，导致ASPC明显增大。青岛地区ASPC年际变化波动相对较小(图 8b)，历年平均值为49.6×10⁴ km²·a^-1，1992年以前变化较小，之后则逐年明显减小，2016年达到最小，为29.2×10⁴ km²·a^-1。济南和青岛低ASPC日数历年变化大致与ASPC变化相反，ASPC越大(小)，低ASPC日数越低(高)。

1961—2017年济南和青岛平均ASPC的年内逐月变化差异明显(图 9)，两地区均呈双峰型分布，济南地区各月ASPC变化明显，峰值分别出现在4月和10月，4月最大，为38.2×10⁴ km²·a^-1，春季各月较大，均大于33.2×10⁴ km²·a^-1，谷值分别出现在1月和9月，1月最小，为19.1×10⁴ km²·a^-1。青岛地区各月ASPC差异相对较小，峰值分别出现在4月和12月，4月最大，为56.6×10⁴ km²·a^-1，3—6月、11月、12月均大于50.0×10⁴ km²·a^-1，谷值分别出现在9月和1月，9月最小，为43.4×10⁴ km²·a^-1。

1961—2017年济南和青岛历年各月平均ASPC表现出明显的年际和年内变化(图 10)，济南历年春季各月ASPC明显大于其他月份(图 10a)，秋、冬季明显小于春、夏季，21世纪以来，各月ASPC减小趋势更显著。青岛地区20世纪60年代后期至20世纪90年代初期各月ASPC相对较大(图 10b)，1993年以来各月ASPC多小于50.0×10⁴ km²·a^-1，且减小趋势更显著，自2010年以来，各月达到最小值。

2.6 ASPC减小的可能原因

山东各地历年平均风速和平均ASPC之间的相关系数达到0.991(图 11)，表明平均ASPC与平均风速的变化趋势较一致，由ASPC指数公式可看出，通风量是影响ASPC大小的关键因素，而通风量主要是由风速大小影响^[15]。章丘和威海历年平均风速呈减小变化趋势，但减小趋势没有通过0.05显著性水平检验(图略)，平均风速变化较小可能是两地ASPC变化较小的主要原因之一。

造成近地面风速减小的原因主要有大气环流变化和人类活动改变地面粗糙度。在东亚，大尺度环流主要由东亚季风系统代表，包括东亚夏季季风和东亚冬季季风。Ding et al.^[26]和Zhu et al.^[27]研究指出，过去50多年，东亚冬季风和东亚夏季风均有减弱变化趋势，Xu et al.^[28]指出，1969—2000年东亚季风的减弱造成中国近地面风速减小，其中中国东南部近地面风速是受东亚季风影响最显著的地区。Jiang et al.^[29]对中国174个城市站和180个乡村站的风速对比结果看，城市的风速比乡村更低，城市的近地面风速减小趋势更明显。Li et al.^[30]也发现大城市的近地面风速减小最明显，其次是中小城市，乡村站减小趋势最弱。

山东各地基本(准)站在1961—2017年均有不同次数的迁站、测风仪器变更、测风高度变化。成山头站在1964年以前为定时观测，且测风高度略高，是1961—1964年平均风速较高的主要因素，1965年以后为逐时观测，且未迁站，观测环境没有较大变化，历年平均风速变化趋势较小，但2014年以来平均风速明显偏低(图 12)，可综合认为大气环流(包括东亚冬、夏季风)的减弱是造成成山头2014年以来平均风速明显偏小的关键因素之一。长岛站在20世纪70、80年代平均风速变化较小，之后逐年减小(图 12)，主要原因是由于测站周围树木高大浓密影响了测风结果，近几年也是平均风速最低时段。济南和章丘在迁站前历年平均风速呈波动变化，但变化趋势较小，迁站后达到风速高值，之后呈逐年减小的变化趋势，近年来达到风速最低值(图 12)，测站观测环境恶化和大气环流减弱是造成该区域风速持续减小的关键因素。

气象要素观测环境的改变以及大气环流减弱导致地面观测风速的减小是造成山东各地ASPC呈减小变化趋势的主要原因，而各气象站迁站、观测环境变化差异可能是导致不同地区ASPC变化趋势不一致的关键因素。

3 结论与讨论

1) 1961—2017年山东平均ASPC气候倾向率为-2.61×10⁴ km²·a^-1·(10 a)^-1，减小趋势极显著(P＜0.01)，20世纪60、70年代各年均值大于平均值，20世纪80、90年代则接近平均值，2000年以来各年均值小于平均值且减小趋势相对最明显。年平均和历年春季各月ASPC相对较大，其中4月最大，8—10月相对较小，其中8月最小。

2) 1961—2017年山东年和四季平均ASPC的空间分布类似，半岛地区较大，鲁南等内陆地区相对较小，各季节中春季较大，夏季次之，秋、冬季较小。山东各地ASPC呈一致的减小趋势，除章丘和威海减小趋势不显著(P>0.05)外，其他各地减小趋势均极显著(P＜0.01)。

3) 1961—2017年山东年和四季平均ASPC均存在突变，其中全年、夏季、秋季ASPC突变年为2003年，春季为2006年，冬季为2005年。

4) 济南地区ASPC从1999年开始，青岛地区从1993年开始显著减小，低ASPC日数历年变化大致与ASPC变化相反。济南地区春季各月ASPC明显大于其他各月，青岛地区各月ASPC变化较济南小。

近年来，人类活动、城市化进程等产生的大气污染物排放增加是造成山东环境空气质量日益恶化的原因之一，而从ASPC的年际和年代际分析来看，即使近年来人为排放污染物不增加，由于气象要素变化导致的山东ASPC持续下降等对空气污染持续加重也应该有不可忽视的贡献^[18]。由于大气环流变化和人类活动日益频繁导致的近地面风速的减小^[31-32]使得近地层大气输送扩散能力减弱，有可能导致局地大气污染物累积致使空气污染加重。由于环境空气质量受自然和人为两方面因素影响，在经济活动比较密集的地区，受复杂的局地外源排放和频繁的人类活动影响，即使大气自净能力较好，空气质量也有可能受到影响，因此需要根据不同区域特点，合理利用环境资源做好城市规划布局^[1]。