2023, Vol. 43
2. 南京信息工程大学中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室，江苏 南京 210044;
3. 聚光科技(杭州)股份有限公司，浙江 杭州 310052;
4. 南京信息工程大学大气物理学院，江苏 南京 210044
2. CMA Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
3. Focused Photonics (Hangzhou) Inc., Hangzhou 310052, China;
4. School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
氮氧化物(NOx)是大气中一种重要的微量气体，所有的燃烧都会释放出氮氧化物，它们的寿命很短(在大气中存在的时间为1~12 h)[1]，但在光化学诱导臭氧过程中起着关键作用，会导致光化学烟雾的产生，增加全球对流层臭氧浓度并造成区域空气质量的恶化[2]。一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)是两种主要的氮氧化物，在大气气溶胶和对流层臭氧形成中也起着关键作用。NO2柱浓度是衡量地面空气质量的一项重要指标[3]，其柱浓度过高会危害到人体健康、气候变化和生态环境等[4-5]。NO2也是平流层和对流层化学中的关键物质之一，在平流层中参与自身的分解并将活性卤素氧化物转化为活性比较低的储集层[6]。在对流层中，NO2是一种有毒气体，通过氧化生成HNO3，在特定环境条件下NO2还可以起到温室气体的作用，直接或间接地导致辐射强迫[7]，并且是气溶胶颗粒物、挥发性有机物(volatile organic compounds，VOCs)等大气污染物生成的重要前体物之一[8-9]，参与了氧化剂O3在光化学反应中的形成[10-11]。NO2的来源包括人为源和自然源，其中人为源以化石燃料所产生的燃烧产物为主，自然源主要为土壤排放和闪电产生等[12-14]。
现如今中国地区大气中的NO2柱浓度迅速增加，在污染严重的区域，50%~90%的NO2集中在对流层，且大部分位于行星边界层中[15]。利用地面站点监测NO2气体时，只能获得小范围的污染物柱浓度状况，且容易受到其他气体的干扰，无法获得空间范围内连续且长时间序列的不同高度层的痕量气体柱浓度变化趋势[16]。但遥感技术可以利用其全天时、全天候、覆盖范围广的优点进行监测，获得全球范围内长时间序列的气体在不同高度层的柱浓度及其分布特征，使得评估大区域NO2的污染变化具有可行性[17]。
卫星遥感反演NO2柱浓度数据在分析区域和全球尺度空间变化趋势上的研究已经有不少成果[18-19]，大部分研究都是基于一种或者两种卫星反演产品数据。Richter等[20]结合大气层制图扫描成像吸收频谱仪(SCanning Imaging Absorption spectroMeter for Atmospheric CHartographY，SCIAMACHY)和全球臭氧层监测仪(Global Ozone Monitoring Experiment，GOME)两种卫星遥感观测数据，分析中国东部地区1996—2006年NO2柱浓度变化，发现两组数据在不同的地区和季节都具有很好的一致性。胡春梓等[21]利用GOME、GOME-2和SCIAMACHY等3种传感器NO2柱浓度产品数据，对河北地区1996—2012年对流层NO2柱浓度变化趋势进行了分析。章吴婷等[22]根据GOME、SCIAMACHY和臭氧层观测仪(Ozone Monitoring Instrument，OMI)两两建立相关关系，利用线性正弦曲线模型对1996—2016年华北地区长时间序列对流层NO2变化的空间分布特征进行了研究。章吴婷等[23]对GOME、SCIAMACHY、GOME-2和OMI等4种传感器产品进行回归分析，得出它们之间存在一致性。Chen等[24]比较了GOME、SCIAMACHY、GOME-2和OMI反演数据间的差异，研究表明传感器数据之间并不具有很好的一致性。
有关OMI和对流层观测仪(TROPOspheric Monitoring Instrument，TROPOMI)两种传感器数据国内外学者也有相应的研究。基于OMI传感器的数据，He等[25]利用机器学习和加权拟合的方法，改善了中国地区OMI传感器监测对流层NO2柱浓度数据。张岳军等[26]基于OMI传感器数据，分析了2007—2018年汾渭平原SO2和NO2对流层柱浓度时间变化及空间分布特征，并讨论了社会经济因素对SO2和NO2柱浓度变化的影响。然而，基于TROPOMI传感器反演NO2柱浓度数据在中国地区的研究较少。Wang等[27]针对不同数据质量控制下TROPOMI传感器NO2柱浓度数据在中国地区的适用性进行了研究。Wang等[28]利用TROPOMI对流层NO2数据对中国地区空气质量评估和预测能力进行了改善。鉴于TROPOMI和OMI两种传感器对流层NO2柱浓度数据在中国地区时空对比分析和研究较为缺乏，本文主要通过分析两种传感器二级和三级产品的数据，计算中国地区大气对流层NO2垂直柱浓度在全球范围内的数据缺失率，利用回归分析两种数据的相关性，并对NO2柱浓度时空差异进行分析，其结果有望对中国对流层NO2反演和时空变化特征的进一步研究提供一定的参考和依据。
1 数据使用数据为2018年12月—2019年11月OMI传感器三级格点数据和TROPOMI传感器对流层NO2柱浓度二级数据，均由对流层排放监测互联网服务(Tropospheric Emission Monitoring Internet Service，TEMIS)网站(www.temis.nl)提供。
OMI传感器是2004年7月15日由美国国家航空航天局发射的EOS/Aura太阳同步轨道卫星上携带的臭氧监测仪，该仪器可获得每天全球大气对流层各种痕量气体如NO2、SO2等柱浓度分布结果[25-26]，在紫外—可见光光谱区域有3个通道，具体参数见表 1。星下点像元空间分辨率为13 km×24 km，穿越赤道的时间为当地时间13:40—13:50[29]。OMI对流层NO2柱浓度产品是先由Domino方法得出大气整层NO2垂直柱浓度，再估算出平流层NO2柱浓度[30]，最后分离出对流层NO2柱浓度。OMI对流层NO2三级格点数据是基于二级产品格点化的结果，空间分辨率为0.25°×0.25°。
TROPOMI传感器是2017年10月13日由欧洲航天局发射的哨兵5号(Sentinel-5P)卫星上携带的对流层观测仪，可有效监测全球大气中各种痕量气体[27-28]。该传感器在3大光谱区域内有7个通道，具体见表 2。成像分辨率达到7.0 km×3.5 km，自2019年8月6日起，分辨率提高为5.5 km×3.5 km，星下点过赤道时间为当地时间13:30前后。TROPOMI对流层NO2柱浓度产品基于OMI传感器Domino方法，在光谱拟合、平流层对流层分离和计算大气质量因子方面做出了改进。TROPOMI对流层NO2产品有两种：一种是近实时对流层NO2产品，一种是离线模式对流层NO2产品。选取TROPOMI离线模式对流层NO2数据质量大于0.75的数据，该数据排除被雪/冰覆盖区域、错误数据的观测像元。
2 分析与讨论 2.1 数据缺失率卫星传感器在反演痕量气体柱浓度时，会存在缺值的情况，不同传感器之间数据缺失率会有所不同。文中针对TROPOMI和OMI传感器对流层NO2柱浓度数据缺失率方面进行相应的研究。利用重采样为0.25°×0.25°的TROPOMI对流层NO2二级数据和OMI三级格点数据，不进行任何参数剔除，比如云参数、数据质量控制等，得到全球区域内格点化结果，计算其中的空值，公式如下：
| $ R=\frac{\sum\limits_{i=1}^n V_i}{n} 。$ | (1) |
式(1)中：R表示每日全球NO2柱浓度数据缺失率，Vi表示每日全球数据重采样后的空值，n表示每日空值的数量。通过计算每日的数据缺失率情况，进而得到1个月和1 a时间范围内的数据缺失率情况。
由表 3可以看出，2018年12月—2019年11月，TROPOMI年平均数据缺失率为3.98%，OMI年平均数据缺失率为36.22%，TROPOMI对流层NO2垂直柱浓度月数据缺失率相比于OMI的结果低得多，TROPOMI传感器在对流层NO2柱浓度数据可利用率方面比OMI高。从图 1中可以看出，1 a内两种传感器月数据缺失率变化趋势相同，呈现出“S”形变化的趋势。其中，两种传感器均在2019年6、7月达到数据缺失率的最高值，OMI传感器数据缺失率达40.32%，TROPOMI传感器数据缺失率在7.50%以上。这是由于中国夏季温度高，蒸发量大，暖湿气流供应充足，是云量最多的时期。而冬季气流主要为西北干冷空气，温度低，蒸发量少，云量较少，从而造成夏季数据缺失率明显高于冬季。TROPOMI传感器自2019年8月6日起，将星下点分辨率由7.0 km×3.5 km提高为5.5 km×3.5 km，其数据缺失率相较于前期月份降低，由此推断导致两种传感器数据缺失率存在差异的原因，可能是仪器本身观测分辨率的不同，导致获得的太阳辐亮度值、云量等反演对流层NO2垂直柱所需的观测数据分辨率存在差异。此外两个传感器反演NO2时，对数据处理方式的不同，也会造成两者数据缺失率存在差异。
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表 3 两种传感器月平均数据缺失率 Table 3 Monthly mean data miss rates from OMI and TROPOMI |
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图 1 2018年12月—2019年11月两种传感器数据缺失率变化情况 Fig.1 Trend of data miss rates from TROPOMI and OMI in one year (from December 2018 to November 2019) |
由NO2柱浓度年空间分布(图 2a、b)可以看出，两种传感器获得的对流层NO2柱浓度，在中国均表现出明显的空间分布差异——东部地区柱浓度最高，中部次之，西部柱浓度最低。其中，华中平原大部分地区和东部沿海地区出现连续性高值区域，最大值均超过20×1015 mol·cm-2，其他大值地区散布在中国其他地区，例如广东南部、重庆和四川交界处、陕西中部以及新疆乌鲁木齐地区。2018年12月—2019年11月，OMI柱浓度大于10×1015 mol·cm-2的区域占中国的5.1%，大于15×1015 mol·cm-2的区域占中国的1.47%；而TROPOMI柱浓度大于10×1015 mol·cm-2的区域占中国的6.45%，大于15×1015 mol·cm-2的区域占中国的2.03%。由此可见，OMI对流层污染区域范围均小于TROPOMI，TROPOMI在污染地区数据可利用率高，区域分布也更为精细。这一点由图 2c可以更直观地看出来，图 2c展示了TROPOMI和OMI两种探测器反演结果的差值。造成这种差异的原因，可能是两种传感器自身参数设置存在差异，并且在反演对流层NO2柱浓度算法方面存在不同，例如在光谱范围、波长校正、计算对NO2柱浓度有影响的痕量气体以及云和气溶胶的影响方面存在差异[31]。
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图 2 2018年12月—2019年11月对流层NO2柱浓度(色阶)空间分布 Fig.2 Spatial distribution of tropospheric NO2 column concentration (color scale) from December 2018 to November 2019 |
由图 3可以看出，TROPOMI和OMI得到的对流层NO2柱浓度存在明显的相关性，两组数据的相关系数为0.844，回归方程为：
| $ y=0.6835 x+0.0708 \text { 。} $ | (2) |
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图 3 OMI和TROPOMI传感器得到的对流层NO2柱浓度相关性分析 Fig.3 Correlation analysis of tropospheric NO2 column concentration from OMI and TROPOMI |
总体上，在中国区域范围内，两种传感器获得的对流层NO2垂直柱浓度数据存在一定的相关关系。TROPOMI传感器获得的对流层NO2柱浓度，不管从分布区域上还是从柱浓度数值上，均大于OMI传感器所获得的柱浓度，但由于TROPOMI传感器观测时间较短，在长时间段内是否能够存在这种关系还有待研究。
2.2.2 季节差异由于大气中NO2易受季节特征因素的影响，并会呈现出明显的季节变化特征。总体分析4个季节污染柱浓度较高的地区主要集中在华北平原、珠三角、长三角、两湖地区、川渝地区和新疆乌鲁木齐地区，这些地区由于人口较为密集，工业区较多，给污染源的形成创造了有利的条件。
图 4、5为同期两种传感器4个季节(冬季：12月—次年2月，春季：3—5月，夏季：6—8月，秋季：9—11月)对流层NO2平均柱浓度分布，图 6则是两种传感器反演结果的差值分布。冬季，由于气象条件不利于大气污染物扩散，污染物会长时间停留在对流层，因此容易出现高值[17]。两种传感器的大值区都主要集中在华北平原和东部沿海地区，并且呈现高柱浓度区域化分布现象，但TROPOMI传感器在此区域内，存在小范围高柱浓度聚集区将大区域分割的现象，这可能是由于TROPOMI获得对流层NO2柱浓度的算法在云的剔除方面更加严格，导致一些低污染区域被剔除，使得结果存在差异。TROPOMI传感器在川渝东南部和新疆地区明显反演出污染严重的区域，但OMI传感器在此区域内污染相对较轻，这可能是由于两种传感器之间存在差异，导致卫星观测的一级数据质量不同，会对反演结果产生影响[32]。春季，TROPOMI传感器对流层NO2柱浓度在区域分布和数值上比OMI的结果偏大，并且TROPOMI能反演出分布零散的污染大值区域。夏季，由于降水量多、温度高、太阳辐射较强，有助于污染物的沉降、稀释和扩散，更有利于NO2光化学作用机制分解产生O3，所以夏季NO2柱浓度在一年四季中是最低的[33-34]，表现在两种传感器上差异不大，TROPOMI传感器获得的结果相比于OMI传感器数值大、范围广、灵敏度高。秋季，从分布范围和柱浓度数值来说，两者差异较明显，OMI传感器的结果比TROPOMI传感器小，TROPOMI所获得的结果能够更加明显地反映出华北平原地区、江淮流域和川渝地区等地的对流层NO2污染严重情况。
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图 4 2018年12月—2019年11月OMI的对流层NO2柱浓度(色阶)各季节空间分布 Fig.4 Spatial distribution of tropospheric NO2 column concentration (color scale) from OMI in each season from December 2018 to November 2019 |
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图 5 2018年12月—2019年11月TROPOMI的对流层NO2柱浓度(色阶)各季节空间分布 Fig.5 Spatial distribution of tropospheric NO2 column concentration (color scale) from TROPOMI in each season from December 2018 to November 2019 |
表 4为两种传感器得到的对流层NO2柱浓度在4个季节的比较，可以看出，TROPOMI传感器在中国区域四季对流层NO2柱浓度的平均值都大于OMI传感器获得的产品数据，这和图 6显示的结果相一致。在相关性方面，污染程度较高的秋冬季节，两种传感器的相关系数在0.8以上，存在明显的相关性；污染程度较轻的春夏季节，相关系数为0.6~0.8，两者相关性一般。这可能是由于春夏季节，NO2气体柱浓度偏低，容易受到其他气体污染物的影响，且两种传感器在反演方法上有所不同，会造成一定的系统误差。
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表 4 TROPOMI和OMI得到的中国区域NO2柱浓度在4个季节的对比 Table 4 Comparison of NO2 column concentration from TROPOMI and OMI in China in 4 seasons |
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图 6 2018年12月—2019年11月TROPOMI和OMI反演对流层NO2柱浓度差值(色阶)各季节空间分布 Fig.6 Spatial distribution of retrieved tropospheric NO2 column concentration (color scale) difference between TROPOMI and OMI in each season from December 2018 to November 2019 |
在重污染情况下，TROPOMI传感器获得的地域范围相比于OMI大1.54%，只有在冬季污染最为严重的情况下，TROPOMI获得的污染区域比OMI小0.86%。表 5为中国区域两种传感器NO2重污染占比情况，选择四季中对流层NO2柱浓度大于10×1015 mol·cm-2和15×1015 mol·cm-2的像元，通过对比像元在中国区域占比情况，得出两种传感器反演中国重污染区域的差异。冬季，TROPOMI柱浓度大于15×1015 mol·cm-2的重污染区域范围小于OMI的结果，其余3个季节柱浓度在大于10×1015 mol·cm-2和15×1015 mol·cm-2的情况下，TROPOMI传感器获得的区域范围均大于OMI的结果。而且，TROPOMI的观测结果比OMI的结果高57.5%。关于这一点，可以根据Boersma等[35]的研究结果给出解释，即OMI和SCIAMACHY传感器之间会通过验证数据集来排除阴天的因素，使得NO2柱浓度平均降低15%，但并不会影响季节的变化。TROPOMI传感器则使用O2-A波段的辐射观测值作为NO2反演云校正部分的输入[36]，但同时气溶胶也会对NO2柱浓度造成影响，而O2-A波段无法纠正气溶胶的存在，所以TROPOMI目前的算法未明确处理气溶胶对对流层NO2的影响[27]，需要进行进一步研究。
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表 5 不同季节两种传感器NO2重污染区域占比情况 Table 5 Proportion of China's NO2 heavily polluted areas from TROPOMI and OMI in different seasons |
图 7给出了2018年12月—2019年11月中国东西部地区两种传感器对流层NO2柱浓度月平均趋势。由于东部地区人口数量大、人为活动频繁，导致东部地区NO2柱浓度明显大于西部地区，两种传感器在东部地区(22°~34°N，103°~123°E)的对流层NO2柱浓度差异显著大于西部地区(24°~50°N，80°~100°E)。两者的NO2柱浓度月平均值，在西部地区大约为1×1015 mol·cm-2，1 a内无明显波动；在东部地区，两者差异明显，TROPOMI的月平均结果比OMI的月平均结果高10.21%，并且有数据波动，两者相差最大为2.8×1015 mol·cm-2。
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图 7 两种传感器中国东西部地区对流层NO2柱浓度月平均值 Fig.7 Monthly mean tropospheric NO2 column concentration from TROPOMI and OMI in the east and west of China |
图 8为同期两种传感器在三大城市群对流层NO2柱浓度月变化，这些地区都存在明显的季节差异。从污染程度上来看，京津冀>长三角>珠三角。对比两种传感器在同一地区的结果可以看出，长三角和珠三角地区秋冬季节TROPOMI传感器获得的柱浓度值小于OMI，春夏两季TROPOMI的结果大于OMI。京津冀地区与这两个地区略有不同，只有在冬季TROPOMI传感器的结果小于OMI，其他3个季节的结果正好相反。这可能是由于该地区拥有高密度的工业排放和汽车尾气排放，并且冬季存在燃煤取暖的问题，使得污染严重。
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图 8 两种传感器三大城市群对流层NO2柱浓度月平均值 Fig.8 Monthly mean tropospheric NO2 column concentration from TROPOMI and OMI in three urban agglomerations in China |
根据地面监测小时NO2质量浓度数据，选取每月15日(每个月固定的一天)的数据与卫星数据进行匹配分析，匹配方法是在每一个地面站点周围25 km范围内选择距离该站点最近的卫星数据。由于TROPOMI卫星的空间分辨率更高，可以匹配到卫星数据的地面站相对较多。由OMI和TROPOMI传感器与地面NO2监测站点的相关性分析结果(图 9)来看，OMI传感器12 d共与地面监测站点匹配到5 269个有效数据点，并且两组数据的可决系数为0.336。而TROPOMI传感器12 d共匹配到7 785个有效数据点，这是由于TROPOMI的空间分辨率明显高于OMI传感器的结果，所以可以匹配到更多有效的数据点。TROPOMI与地面监测NO2柱浓度的可决系数为0.469，这个结果比OMI传感器的结果高，说明TROPOMI传感器反演结果与地面监测更为接近。
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图 9 两种传感器反演与地面监测NO2质量浓度之间相关性 Fig.9 Correlation between retrieved and observed NO2 mass concentration from OMI and TROPOMI |
利用TROPOMI和OMI两种传感器获取的1 a时间内对流层NO2柱浓度数据，进行数据缺失率统计和回归分析，同时对两种传感器在中国区域反演产品结果时空分布差异进行分析，得出以下结论：
(1) 两种传感器获得的对流层NO2柱浓度数据在空间分布和季节上具有一定的一致性，同时也存在差异。两种传感器对流层NO2柱浓度均存在缺值的情况，月平均数据缺失率均呈现“S”形趋势。TROPOMI传感器的年平均数据缺失率为3.98%，OMI传感器的年平均数据缺失率为36.22%，OMI传感器月数据缺失率为TROPOMI传感器的5~10倍。造成TROPOMI传感器数据缺失率明显小于OMI传感器的原因，可能与两种传感器探测分辨率不同有关。
(2) 两种传感器均表现出东部污染最为严重，中部次之，西部最轻的趋势，并且两者存在着一定的相关关系，相关系数为0.844。空间差异方面，TROPOMI传感器得到的对流层NO2柱浓度要大于OMI的结果，具体表现在中国的中东部地区，尤其是东部沿海和华北平原等地NO2柱浓度高。两种传感器柱浓度四季变化情况基本相同，均呈现出春夏柱浓度小、秋冬大的趋势。四季TROPOMI的平均柱浓度大于OMI的结果，只有在冬季污染较为严重的情况下，TROPOMI的污染区域要小于OMI的结果。两者在污染严重的秋冬两季相关性较好，污染程度较轻的春夏季相关性一般。
(3) 由东西部区域来看，东部地区两者存在明显差异，TROPOMI获得的月平均结果要大于OMI的结果，西部差异则不大。三大城市群区域内，长三角和珠三角地区在污染严重的季节，TROPOMI得到的结果小于OMI，但在污染较轻的春夏季节，TROPOMI则大于OMI。对于京津冀地区，只有冬季污染严重的时期，TROPOMI的结果小于OMI，其余季节均大于OMI反演产品的结果。
(4) 两种传感器监测的结果与地面监测NO2质量浓度相比，TROPOMI传感器的结果与地面结果的相关性更好，可决系数为0.469，而OMI传感器与地面结果的可决系数则为0.336。由此可以看出，TROPOMI传感器的结果能更好地反映中国地区对流层NO2柱浓度分布情况。
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